4차화된 SBA의 알킬 사슬 길이

Scientific Reports 13권, 기사 번호: 5170(2023) 이 기사 인용

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SBA(Santa Barbara Amorphous-15)는 안정한 메조다공성 실리카 물질입니다. 알킬 사슬이 있는 4차화된 SBA-15(QSBA)는 암모늄 그룹의 N+ 부분을 통해 음이온 분자에 대한 정전기적 인력을 나타내는 반면, 알킬 사슬 길이는 소수성 상호 작용을 결정합니다. 본 연구에서는 트리메틸, 디메틸옥틸 및 디메티옥타데실 그룹(각각 C1QSBA, C8QSBA 및 C18QSBA)을 사용하여 다양한 알킬 사슬 길이를 갖는 QSBA를 합성했습니다. 카바마제핀(CBZ)은 널리 처방되는 제약 화합물이지만 기존의 수처리법으로는 제거하기 어렵습니다. QSBA의 CBZ 흡착 특성을 조사하여 알킬 사슬 길이와 용액 조건(pH 및 이온 강도)을 변경하여 흡착 메커니즘을 확인했습니다. 더 긴 알킬 사슬은 더 느린 흡착(최대 120분)을 가져온 반면, 흡착된 CBZ의 양은 평형 상태에서 QSBA의 단위 질량당 더 긴 알킬 사슬에 대해 더 높았습니다. Langmuir 모델을 사용하여 얻은 C1QSBA, C8QSBA 및 C18QSBA의 최대 흡착 용량은 각각 3.14, 6.56 및 24.5 mg/g이었습니다. 테스트된 초기 CBZ 농도(2~100mg/L)의 경우, 알킬 사슬 길이가 증가함에 따라 흡착 용량이 증가했습니다. CBZ는 쉽게 해리되지 않기 때문에(pKa = 13.9), pH 변화에도 불구하고 안정적인 소수성 흡착이 관찰되었습니다(C1QSBA, C8QSBA 및 C18QSBA에 대해 각각 0.41–0.92, 1.70–2.24 및 7.56–9.10 mg/g). 예외는 pH 2였습니다. 이온 강도를 0.1에서 100 mM로 증가시키면 C18QSBA의 흡착 용량이 9.27 ± 0.42에서 14.94 ± 0.17 mg/g으로 향상되었습니다. 이는 N+의 정전기적 인력이 감소하는 동안 소수성 상호 작용이 증가했기 때문입니다. 따라서 이온 강도는 용액 pH보다 CBZ의 소수성 흡착을 결정하는 더 강력한 제어 요소였습니다. 알킬 사슬 길이에 따른 소수성 변화를 통해 CBZ 흡착을 강화하고 흡착 메커니즘을 자세히 조사할 수 있었습니다. 따라서 본 연구는 QSBA의 분자 구조와 용액 조건을 제어하여 의약품에 적합한 흡착제 개발에 도움을 준다.

지속적으로 증가하는 PPCP(의약품 및 개인 위생용품)의 생산, 소비 및 환경 방출은 세계적인 관심사가 되었습니다1,2. 카바마제핀(CBZ)은 간질 및 정신병 치료를 위해 가장 널리 처방되는 4가지 의약품 중 하나입니다3,4. CBZ의 광범위한 사용과 긴 내구성/낮은 분해성으로 인해 하수, 지표수, 지하수 및 식수에서 검출되었습니다4,5. CBZ는 기존 수처리법으로는 적절하게 처리할 수 없습니다. 따라서 여과6,7,8, 생물학적 공정9, 고급 산화 방법5,8,9,10,11,12, 응고/응집/침전13,14, 및 흡착3,14,15,16,17,18,19,20. 탐구되고 있는 다양한 방법 중에서 흡착은 설계가 간단하고, 수행하기 쉽고, 비용 효율적이며, 부산물이 없기 때문에 특히 매력적입니다15,16.

탄소 기반 물질(CBM)은 높은 비표면적과 소수성 특성을 가지므로 다양한 분야에서 활용하기 위한 연구가 진행되고 있습니다21,22,23. 그들은 또한 유기 화합물에 대한 높은 흡착 용량을 가진 흡착제로 사용하기 위해 널리 연구되었습니다24,25,26,27,28. Zhu et al.29은 pH 7에서 해리에 대한 옥탄올/물 분포 계수가 사용된 다공성 흡착제 또는 CBM의 흡착 성능에 비례한다고 보고했습니다. 그들은 소수성 또는 π-π 상호작용이 PPCP 흡착의 주요 메커니즘이라고 제안했습니다. 따라서 문제의 PPCP와 사용된 흡착제 사이의 소수성 상호작용은 흡착 과정에 결정적인 영향을 미칩니다. 유기 분자의 pKa는 양성자화 또는 탈양성자화가 일어나는 특정 pH를 결정합니다. 따라서 PPCP는 pH < pKa에서 탈양성자화되어 음이온을 형성하며, 이는 사용된 CBM과 PPCP 사이의 소수성 상호작용을 억제합니다. 또한, 수성상의 이온 강도는 친수성 및 소수성 상호 작용에도 영향을 미칩니다. 따라서 대표적인 지속성 PPCP로서 생물학적, 물리화학적 분해가 잘 일어나지 않는 CBZ의 흡착효율은 사용되는 흡착제의 소수성과 pH, 이온강도 등의 환경조건에 따라 조절될 수 있다.

0.967), which were acceptable for model fitting. This was probably because the experiments were not performed using high CBZ concentrations. The Langmuir model assumes monolayer adsorption, while the Freundlich model assumes multilayer adsorption32. However, both the Freundlich and Langmuir models showed linear adsorption characteristics within a certain early concentration range. Detailed characterization of the adsorption models, such as considering single and multiple layers, is not possible owing to the limited solubility of CBZ. Thus, the standard Langmuir model is a suitable one because QSBA would have a larger surface available for adsorption compared with that of CBZ. The adsorption characteristics of a number of PPCPs with limited solubility have been described previously using the Langmuir model, including CBZ50,51,52, ibuprofen29, levofloxacin53, sulfamethoxazole54,55,56, tylosin55, and 17β-estradiol56./p> 4.15 (pKa = 4.15)35. Consequently, the pH controls both the hydrophobic and hydrophilic interactions and determines the adsorption efficiency of DCF by QSBA. Figure 4 shows the effect of the initial pH on CBZ removal by QSBA. Despite the variations in the initial pH, stable adsorption capacities were observed (0.41–0.92, 1.70–2.24, and 7.56–9.10 mg/g for C1QSBA, C8QSBA, and C18QSBA, respectively); the exception was when the pH was 2 and C18QSBA was used. Thus, the pH had a limited effect on the interactions between CBZ and QSBA. However, C18QSBA showed an improved adsorption capacity of 12.06 ± 0.07 mg/g at pH 2. The pH of the CBZ solution was adjusted using HCl and NaOH. Thus, it was expected that an extremely low pH would improve the hydrophobic interactions at high concentrations of H+ and Cl-. The H+ and Cl− concentrations at pH 2 were 10 mM. It is known that when ions and proteins are present in high concentrations, they compete to interact with the water molecules, and unreacted proteins are precipitated by the hydrophobic interactions57. Similarly, Bautista-Toledo et al.58 explained that the enhancement in the adsorption of sodium dodecylbenzenesulfonate (SDBS) on activated carbon with increasing ionic strength was owing to the decreased solvation of SDBS because of the high ionic strength, which increased the hydrophobic-interaction-based adsorption. Likewise, the high concentrations of H+ and Cl− may have enhanced the hydrophobic interactions between C18QSBA and CBZ in the present study. Similarly, the Na+ and OH− ions probably also aided the enhancement in the hydrophobic interactions when present in a high concentration at pH 10. However, the concentrations of Na+ and OH− were 0.1 mM at pH 10 and only 1/100th of those of H+ and Cl− at pH 2. The effect of the ion strength on the hydrophobic interactions between CBZ and QSBA was verified using NaCl, as described in the next section./p>

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